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Diplom- und Master-Arbeiten (eigene und betreute):

J. Popovic:
"Catalytic characterisation of doped Perovskites by gas chomatography for water-gas-shift reaction";
Betreuer/in(nen): G. Rupprechter, Ch. Rameshan; Institut für Materialchemie, 2019.



Kurzfassung deutsch:
Die Wassergas-Shift-Reaktion ist eine weitreichend bekannte, industriell genutzte Reaktion, bei der Wasser und Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid und Wasserstoff umgesetzt werden. Aufgrund der weltweit steigenden Energienachfrage ist der Wasserstoff, der dabei produziert wird, von großem Interesse. Wasserstoff ist als nachhaltige Energiequelle eine vielversprechende Option und ein möglicher Kandidat für den Ersatz von Kohlenwasserstoffen. Er ist umweltfreundlich und besitzt - bezogen auf das Gewicht - eine sehr hohe Energiedichte. (1) Die Wassergas-Shift-Reaktion ist eine reversible Reaktion, die Rückreaktion wird als reverse Wassergas-Shift-Reaktion bezeichnet. Durch Änderung der Bedingungen sowie Katalysatoren kann eine Richtung bevorzugt werden. Die Rückreaktion könnte umwelttechnisch große Bedeutung erlangen, da diese zur Reduzierung der Kohlendioxidkonzentration in der Atmosphäre und damit zur Reduzierung des Treibhauseffekts beitragen könnte. (2)
Perovskite (allgemeine Formel: ABO3) sind mögliche Katalysatoren für diese Art von Reaktionen. Diese Materialien zeichnen sich durch die Fähigkeit, Metallionen in ihre Struktur aufzunehmen aus. Besonders interessant werden sie dadurch, dass die Metallionen aus dem Gitter unter geeigneten Bedingungen herausgelöst werden können und Nanopartikel an der Oberfläche bilden. (3,4) Dieses Verhalten wird Exsolution genannt. Verwendet man dafür katalytisch aktive Metalle, eröffnen sich dadurch für die Katalyse neue Möglichkeiten. Für ausgesuchte Zusammensetzungen soll in der folgenden Arbeit die Aktivität hinsichtlich der beiden Reaktionen untersucht werden.
Um die Experimente durchzuführen, wurde zunächst eine dafür geeignete Flow-Reaktor-Apparatur aufgebaut, mit der heterogen-katalytische Messungen möglich sind. Dazu gehören Massenflussregler zur Regelung des Reaktantengasstroms, ein geeignetes Gasleitungssystem und ein zylindrischer Strömungsreaktor aus Glas, der extern beheizt wird. Die Detektion erfolgte mittels einer Mikro-GC (Mikro-Gaschromatograph). Die in dieser Arbeit durchgeführten Experimente dienen als Grundlage für umfangreichere in-situ Experimente mit einer NAP-XPS (Near Ambient Preassure X-ray Photoelectrone Spectroscopy). Die Testreaktionen wurden bei Temperaturen von 300°C bis 700°C mit schrittweiser Erhöhung um 100 °C durchgeführt. Die Veränderungen der Katalysatoren
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(Struktur, Morphologie) nach den Reaktionen konnten mit Analysemethoden wie XRD (engl. X-Ray Diffraction), XPS (engl. X-Ray Photoelectron Spectroscopy) und SEM (engl. Scanning Electron Microscopy) bestimmt werden. Es konnte bestätigt werden, dass es bereits unter Reaktionsbedingungen zur Exsolution und damit zu einer signifikanten Erhöhung der katalytischen Aktivität kommt.

Erstellt aus der Publikationsdatenbank der Technischen Universität Wien.